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  多孔材料框架下構(gòu)建BO整體式催化劑分子篩是應(yīng)用廣泛的多孔材料，由于其豐富的孔道結(jié)構(gòu)、較大的比表面積和可調(diào)節(jié)的物理化學(xué)性質(zhì)，被廣泛應(yīng)用于催化反應(yīng)中。此外分子篩骨架可用于穩(wěn)定硼氧結(jié)構(gòu)單元，并制成結(jié)構(gòu)精確的新型B基催化劑。制備了交叉片狀結(jié)品構(gòu)成的MWW硼硅分子篩，發(fā)現(xiàn)該分子篩內(nèi)孤立的硼物種不具備二氯丙烷反應(yīng)活性。利用硼酸和硅溶膠為硼源和硅源，采用水熱法合成了一種含缺陷三配位B物種的MWW硼硅分子篩。分子篩由100nm的薄品組成，硼嵌人在分子篩框架中l(wèi)圖6d。未經(jīng)水洗的MWW硼硅分子篩應(yīng)用于二氯丙烷氧化脫氫反應(yīng)中顯示出良好的催化性能，例如，當(dāng)B含量為4.8%時，二氯丙烷轉(zhuǎn)化率為30.6%，丙烯選擇性>>80%，這遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)h-BN催化劑;同時，MWW硼硅分子篩可以在較長時間內(nèi)保持較高的丙烯選擇性。雖然反應(yīng)后硼含量不變，但催化劑活性會因反應(yīng)后分子篩結(jié)品度降低而有一定程度的下降，這也從另一個角度證明了分子篩的孔道結(jié)構(gòu)在二氯丙烷轉(zhuǎn)化中起著重要作用。分子篩的孔道除了有利于質(zhì)量和熱量傳遞外，還影響二氯丙烷氧化脫氫過程中的氣相自由基反應(yīng)，表面自由基的形成和終止會受到反應(yīng)物分子所處微觀環(huán)境的影響，這在以往的文獻(xiàn)中曾被報道。通過無溶劑法制備了MFI硼硅分子篩(BS-1)，對二氯丙烷具有較高的活性和選擇性。與BN和B/support催化劑中聚集態(tài)氧化硼物種不同，BS-1催化劑中是孤立的硼物種，通過表征其具有一[OH-0(H)-Si]=結(jié)構(gòu)。在540℃和560℃的反應(yīng)溫度下，二氯丙烷的轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到23.8%和41.4%。此外，當(dāng)二氯丙烷轉(zhuǎn)化率為5.4%時，總烯烴的選擇性達(dá)到86.6%，包括乙烯(25.7%)和丙烯(60.9%)，過氧化產(chǎn)物的選擇性<0.5%。對于服道的MWW硼硅分子篩，洗滌處理會導(dǎo)致缺陷三配位硼物種的減少，使MWW硼硅分子篩催化活性顯著降低，而MFI硼硅分子篩經(jīng)洗滌處理活性不變。經(jīng)電感荊合等離子體(ICP),N，吸脫附、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)及TEM等表征證實了分子篩結(jié)構(gòu)在反應(yīng)后保持不變，B含量基本恒定，即使反應(yīng)210h后，對烯烴的選擇性變化也很小，這主要得益于分子篩框架對硼的錨定作用，防止在二氯丙烷過程中B物種水解而流失。www.yunshisz.com