淄博市桓臺(tái)縣富中化工有限公司
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氧載體性能測(cè)試為研究LaFeO:在不同溫度區(qū)間內(nèi)反應(yīng)性能的差異,首先在固定床反應(yīng)系統(tǒng)中進(jìn)行二氯乙烷程序升溫還原實(shí)驗(yàn)(CzH6-TPR),結(jié)果如圖2所示.CzHb在635℃時(shí)開始反應(yīng),釋放出H:及少量的CO和CzH4.645℃開始,二氯乙烷與LaFeO:反應(yīng)加快,二氯乙烷體積流量由3mL/min迅速減少至2mL/min,并在670一700℃溫度范圍內(nèi)趨于穩(wěn)定,隨后CzHb反應(yīng)速率逐步增大并在800℃時(shí)達(dá)到幾乎完全轉(zhuǎn)化.CzHb與LaFeO:反應(yīng)氣態(tài)產(chǎn)物主要為合成氣(H:和CO),但在不同反應(yīng)溫度區(qū)間內(nèi)合成氣濃度有一定的波動(dòng).在675一800℃范圍內(nèi)合成氣產(chǎn)量隨溫度升高逐步增大,800℃后氣態(tài)產(chǎn)物只剩下CO和Hz,但CO流量隨溫度升高而逐漸減小,說(shuō)明800℃后開始發(fā)生積碳.隨后,在800℃,12000L/(kg·h)條件下測(cè)試了LaFeO:,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示.從圖3(a)中可以看出,CzH與LaFeO:反應(yīng)的主要?dú)庀喈a(chǎn)物為合成氣(H:和CO,且氫碳比為1.44),其余氣態(tài)產(chǎn)物,如CH4,CzH4和COz的選擇性都很小.通過(guò)計(jì)算得到整個(gè)反應(yīng)過(guò)程中CzHb的轉(zhuǎn)化率為91.15%,其中CO的選擇性為60.16%.過(guò)程中積碳率為33.46%(基于碳平衡計(jì)算得到).結(jié)合圖3(b)所示結(jié)果可以看到,氧載體表面的積碳在采用CO:進(jìn)行氧載體的氧化過(guò)程中可以被有效清除,而且在反應(yīng)的前3.5min內(nèi)CO:的轉(zhuǎn)化率接近100%,過(guò)程中反應(yīng)產(chǎn)物只有CO.溫度對(duì)氧載體反應(yīng)性能的影響為了探究溫度對(duì)氧載體在二氯乙烷化學(xué)鏈干重整過(guò)程中反應(yīng)性能的影響,在725一825℃溫度間隔為25℃)共5種不同溫度條件下進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)試,還原階段實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4所示.可以看到,CzHb轉(zhuǎn)化率隨溫度升高而逐漸增大,當(dāng)溫度自725℃升高到800℃時(shí),CzHb轉(zhuǎn)化率由40.49%增加到91.15%,繼續(xù)升高溫度至825℃,CzHb轉(zhuǎn)化率增長(zhǎng)至98.53%.隨著反應(yīng)溫度的升高,CO選擇性先增大后減小并在800℃時(shí)達(dá)到最大值60.16%,此時(shí)CO產(chǎn)率達(dá)到峰值54.84%.CzH4選擇性在725℃時(shí)達(dá)到20.37%,但隨著溫度的升高,其選擇性逐步降低.在二氯乙烷與LaFeO:反應(yīng)過(guò)程中,產(chǎn)物多樣、過(guò)程復(fù)雜,H:產(chǎn)量不僅受CO選擇性影響,與CzH4,CH4等產(chǎn)物亦存在相關(guān)性.而且H與C均可以與氧載體中的晶格氧結(jié)合,兩者間會(huì)構(gòu)成競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,進(jìn)一步影響氫碳比.在實(shí)驗(yàn)測(cè)試過(guò)程中,氫碳比在1.5一2.0間波動(dòng),其中在中溫750-800℃區(qū)間內(nèi),氫碳比維持在1.5左右。www.yunshisz.com