| 以二氧化鈦納米管為載體,分別采用光沉積法和浸漬法制備負(fù)載Pd和Ag的雙金屬催化劑,并考察它們對1,2-二氯乙烷選擇性加氫脫氯的行為。催化劑的UV-等表征結(jié)果顯示,在Ag負(fù)載量相近的情況下,光沉積法制備的催化劑較浸漬法制備的催化劑具備更顯著的Ag富集現(xiàn)象。催化劑對1,2-二氯乙烷活性評價的結(jié)果表明,在Ag負(fù)載量相近時,光沉積法制備的催化劑對乙烯具有更高的選擇性,且隨著Ag負(fù)載量的提高,催化劑對乙烯選擇性也逐漸增強(qiáng)。1,2-二氯乙烷是一種氯代揮發(fā)性有機(jī)污染物,工業(yè)應(yīng)用廣泛,但排放到環(huán)境中后,可對環(huán)境和人體健康造成危害。對1,2-二氯乙烷的治理主要有吸附法、液相吸收法、生物法、氧化法、催化燃燒法等方法。選擇性催化加氫脫氯(HDC)在將1,2-二氯乙烷進(jìn)行無二次污染處理的同時還能實現(xiàn)產(chǎn)物乙烯的資源化,受到人們的關(guān)注。催化加氫脫氯中常用催化劑分為單金屬催化劑和雙金屬催化劑。單金屬催化劑中的活性組分主要為VIII族元素,如Pd、Pt等,因為它們具有很強(qiáng)的吸附解離氫的能力,所以反應(yīng)活性很高,但是產(chǎn)物中乙烯的選擇性較低。加入IB族元素調(diào)節(jié)后,催化劑對乙烯選擇性可得到顯著的改善,這主要是由稀釋作用引起的。催化劑中貴金屬被稀釋后,IB族元素作為活性位對1,2-二氯乙烷加氫脫氯,貴金屬的作用主要是活化氫,再生失活的IB族金屬。各種鈦基材料中,二氧化鈦納米管(TNT)因其具有高比表面、優(yōu)良的導(dǎo)電性能和離子交換能力等而受到關(guān)注。因為二氧化鈦納米管的這些特性,它的應(yīng)用領(lǐng)域很廣泛,例如直接作為催化劑進(jìn)行催化反應(yīng)、催化劑的載體、太陽能電池和作為吸附劑進(jìn)行物質(zhì)的去除。對于負(fù)載型催化劑而言,高比表面積載體能有效的提高金屬的分散度,進(jìn)而提高反應(yīng)活性。光沉積法可以在半導(dǎo)體材料上制備負(fù)載型金屬催化劑。其原理是,在紫外燈照射下,半導(dǎo)體材料會產(chǎn)生空穴和電子,電子具有較強(qiáng)還原能力,可還原溶液的金屬離子。此外,半導(dǎo)體氧化物負(fù)載的金屬光催化劑具有強(qiáng)電子捕獲能力,在沉積金屬過程中,可將其定向沉積到已有金屬表面,制備特定的雙金屬催化劑。在1,2-二氯乙烷選擇性加氫反應(yīng)中,乙烯選擇性與催化劑表面第二種金屬的富集程度正相關(guān)。我們推測,使用光沉積法制備的雙金屬催化劑能有很好的乙烯選擇性。本研究采用光沉積法制備Pd-Ag/TNT雙金屬催化劑,同時采用浸漬法制備負(fù)載量相近的催化劑,比較兩種方法制備的催化劑對1,2-二氯乙烷選擇性催化加氫脫氯反應(yīng)的活性和產(chǎn)物選擇性的差異。并通過多種表征手段,探討不同方法制備的催化劑選擇性加氫脫氯行為差異的原因。www.yunshisz.com |
