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    為了將對(duì)cvoc兼具高催化活性和憎水性的c:基催化劑應(yīng)用到工業(yè)生產(chǎn)中，必須將顆粒催化劑載體替換為壓力降較低，機(jī)械強(qiáng)度大、耐磨、耐熱沖擊的整體式蜂窩載體。繭青石蜂窩陶瓷載體由于其熱膨脹系數(shù)低、耐熱性好且價(jià)格低廉，已在汽車尾氣凈化領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。因此，本章選用負(fù)載鉻錳氧化物的繭青石單元式催化劑，研究載體涂層和預(yù)處理對(duì)催化劑性能的影響，并研究摻雜Ce的Cr4MnCeOX/Cord (n=0}1)系列單元式催化劑對(duì)二氯乙烷的催化活性和抗水性能，考察長(zhǎng)時(shí)間放置對(duì)催化劑活性和抗水性能的影響。
    圖5-1示出了二氯乙烷在有二次涂層的Cr4MOX/A1203/Cord ( M=Mn或Ce)催化劑和無(wú)涂層的CrqMOX/Cord ( M=Mn或Ce)催化劑上轉(zhuǎn)化率隨溫度變化的曲線。由圖中可以看出，1#試劑預(yù)處理后的繭青石表面涂層與否對(duì)單元式催化劑催化燃燒二氯乙烷活性有較為明顯的影響。載體表面添加二次涂層后，催化劑的起燃溫度降低，二氯乙烷得到完全降解所需的溫度也明顯下降。表5-1示出了二氯乙烷在有無(wú)涂層的兩類催化劑上完全降解所需的溫度(Tao，由表可知，繭青石載體表面添加二次涂層的Cr41VInOX/A1203/Cord催化劑對(duì)二氯乙烷完全降解所需的溫度比Cr4MnOX/Cord催化劑低80 0C;添加二次涂層的Cr4CeOX/A1203/Cord催化劑對(duì)二氯乙烷完全降解所需的溫度比Cr4CeOX/Cord催化劑低79 0C，這說(shuō)明在繭青石載體表面進(jìn)行二次涂層能有效提高二氯乙烷在單元式催化劑表面的反應(yīng)活性。這可能是因?yàn)槔O青石載體比表面積較小，可提供二氯乙烷進(jìn)行催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)較少，添加A120:涂層后能有效改善繭青石載體的這一缺陷，增加載體表面有效活性位點(diǎn)數(shù)量，進(jìn)而提高二氯乙烷在催化劑表面的反應(yīng)活性。
    通過(guò)上節(jié)可以知道，在繭青石載體表面進(jìn)行二次涂層十分必要，而涂層的質(zhì)量將直接影響單元式催化劑的性能。在實(shí)際操作中，直接在未預(yù)處理的工業(yè)繭青石表面涂層，會(huì)出現(xiàn)涂層易脫落、涂層不均等問(wèn)題。因此，本節(jié)將通過(guò)對(duì)二氯乙烷催化活性的測(cè)定，判斷不同的繭青石載體預(yù)處理方式對(duì)單元式催化劑活性的影響。
    圖5-2 ( a)和(b>分別示出了二氯乙烷在三種不同預(yù)處理載體方法制備的單元式催化劑Cr4MnOX/A1203/Cord和Cr4CeOX/A1203/Cord上轉(zhuǎn)化率隨溫度變化的曲線。表5-2給出了二氯乙烷在不同載體預(yù)處理方法制得的催化劑上完全燃燒所需的溫度。結(jié)合圖5-2和表5-2可以看出，三種經(jīng)過(guò)載體預(yù)處理后制得的催化劑活性均高于載體未預(yù)處理的催化劑，這是由于預(yù)處理后的載體能更好地和第二涂層結(jié)合，提高了第二涂層的負(fù)載質(zhì)量，進(jìn)而使活性組分更易在催化劑表面有效分散，提高催化劑活性。表5-3示出了不同載體預(yù)處理方法制備的Cr4MnOX/A1203/Cord催化劑上涂層和活性組分負(fù)載量，由表可以看出，2#和3#試劑預(yù)處理載體后的催化劑上活性組分負(fù)載量能達(dá)10%左右，遠(yuǎn)高于載體未預(yù)處理的催化劑上4.44%的活性組分負(fù)載量。
    由上圖和表5-2還可看出，2#和3#試劑處理載體制得的催化劑活性略高于1#試劑處理的催化劑，二氯乙烷在2#和3#試劑處理載體后的催化劑上完全燃燒所需的溫度比1#試劑處理的催化劑低8一100C左右。結(jié)合表5-3中涂層和活性組分負(fù)載量數(shù)據(jù)可以看出，經(jīng)2#和3#試劑處理載體后，催化劑上活性組分負(fù)載量在10%左右，略高于1#試劑處理的催化劑上6%}8%的負(fù)載量，這可能是因?yàn)?#和3#試劑處理后載體表面A120:涂層負(fù)載量更大，可以提供的活性位點(diǎn)更多，進(jìn)而使得該類催化劑對(duì)二氯乙烷有更高的催化活。www.yunshisz.com