淄博市桓臺(tái)縣富中化工有限公司
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本文制備了系列顆粒和單元式Cr基催化劑,研究了摻雜不同的過渡金屬對(duì)催化劑催化氧化二氯乙烷活性和抗水性能的影響,結(jié)合XRD,XPS,HZ-TPR和TPD等技術(shù),分析了鉻基催化劑表面化學(xué)性質(zhì)與其催化性能之間的關(guān)系,得出如下結(jié)論: (1)Cr基催化劑對(duì)二氯乙烷的催化活性高于Cu基和Mn基催化劑,二氯乙烷在Cr基催化劑上的的T}。僅需3150C左右,比本文制備的活性最好的Cu基和Mn基催化劑低100℃左右,其活性可與部分貴金屬催化劑媲美。 (2)摻雜不同過渡金屬對(duì)Cr基催化劑催化氧化二氯乙烷活性有一定的影響,摻雜Fe后催化劑活性幾乎不變,摻雜Mn和Ce催化劑活性下降幅度也較小,而摻雜Cu后催化劑活性降低較為明顯。這是因?yàn)镃rOX/A120:和Cr4FeOX/A120:催化劑表面C:主要以Cr3十的價(jià)態(tài)存在,而Cr4CuOX/A120:催化劑表面C:主要以Cr6十的價(jià)態(tài)存在,Cr3十在催化劑表面得失電子的效率更高,具有更好的氧化還原特性。 (3)水蒸汽對(duì)摻雜不同過渡金屬的Cr基催化劑活性抑制作用不同,在相對(duì)濕度為90%的工況條件下,水蒸汽對(duì)摻雜Fe的Cr基催化劑活性具有明顯負(fù)面作用,活性下降約20%;而對(duì)摻雜Mn和Ce的C:基催化劑活性的抑制作用較小,活性下降小于8%,表明摻雜Mn和Ce的C:基催化劑具有良好的抗?jié)裥阅堋?BR> (4)載體預(yù)處理方法對(duì)單元式催化劑活性和抗水性有影響:載體經(jīng)過1#試劑預(yù)處理的催化劑對(duì)二氯乙烷的Tao溫度為3470C左右,在高濕度條件下催化劑的活性僅下降2.5左右,具有優(yōu)良的抗?jié)裥阅?載體經(jīng)過2#和3#試劑預(yù)處理的催化劑對(duì)二氯乙烷的Tao溫度為3400C左右,雖然比載體經(jīng)1#試劑預(yù)處理的催化劑的活性略高,但其在高濕度工況下,催化活性下降幅度高達(dá)10%左右,抗水蒸汽影響性能較差。 (5)繭青石載體表面增加A120:作為第二涂層后,可有效提高了單元式催化劑載體的表面積,進(jìn)而增加有效活性位。適量摻雜Ce能提高錳飾催化劑的活性和抗水性能,其中Cr4MnCeo.60X/A1203/Cord催化劑活性最高,其T}。值達(dá)340.80C,在90%高濕度工況下,催化劑活性僅下降2,38%,顯示優(yōu)良的抗?jié)裥,具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。 (6)使用一次后久置一個(gè)月的Cr4MnCeo.60X/A1203/Cord單元式催化劑仍能保持較高的催化活性,且在高濕度工況下,催化劑活性下降幅度很小,具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。www.yunshisz.com